光化学CO₂还原反应可以将丰富清洁的太阳能转化为化学能，并同时防止地球碳排放增加。而光化学CO₂还原的关键步骤包括电子-空穴对的生成、电子向催化活性位点的转移和催化CO₂还原。近日，耶鲁大学Wang Hailiang通过协同光催化剂中的电子流和热流以直接转化捕获CO₂。

本文要点：

1) 作者报道了一种三元混合光催化剂结构，其具有定制的界面，并通过协同光催化剂中的电子流和热流来促进太阳能在光化学CO₂还原中的利用。该光催化剂包含组装在多壁碳纳米管(CNT)上的钴酞菁(CoPc)分子，并且这些碳纳米管修饰有单分散的硫化镉量子点(CdS QD)。CdS QD可以吸收可见光并产生电子-空穴对。

2) CNT 迅速将光生电子从CdS转移到CoPc。然后，CoPc分子选择性地将 CO₂还原为CO。作者通过时间分辨和原位振动光谱揭示了界面动力学和催化行为。作者发现，除了充当电子高速公路外，CNT组件的黑体特性还可以产生局部光热加热，以活化胺捕获的CO₂，即氨基甲酸酯，其可用于直接光化学转化，而无需额外的能量输入。

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Chungseok Choi et.al Synergizing Electron and Heat Flows in Photocatalyst for Direct Conversion of Captured CO₂ Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202302152

https://doi.org/10.1002/anie.202302152