通过 C-N 键偶联将二氧化碳 (CO2 ) 和硝酸盐 (NO3-) 电化学共同还原为尿素是传统工业过程的一种有效替代方案。然而，由于缺乏合适的催化剂，使得尿素合成的电化学过程存在法拉第效率、电流密度和产物产率较低的问题，因此急需开发新型高效催化剂。近日，蔚山国立科学技术研究院Hyun-Kon Song、Hyun-Wook Lee、Youngkook Kwon、台湾成功大学Mu-Jeng Cheng将具有原子级间距的铜用于将二氧化碳和硝酸盐高效电催化共还原为尿素。
本文要点：
1) 作者发现在铜刻面之间具有原子级间距的铜可以显著增强从 CR-CO2 /NO3-电化学合成尿素的催化过程。作者使用锂化方法在铜刻面之间创建原子级间距（ds），并通过控制每个样品的锂化程度，制备了四个具有不同ds值的 Cu 样品。
2) 在四个样品中，ds接近6 Å的Cu具有7,541.9 μg h-1 mgcat-1 的高尿素产率和 115.25 mA cm−2 的电流密度，这大大高于裸铜对应物（尿素产率仅为 444.7μg h-1 mgcat-1和尿素电流密度为1.96 mA cm−2 )。作者通过密度泛函理论计算表明，与裸铜相比，ds为 6.0 Å 的铜显著降低了 C-N 的偶联能垒，使得在动力学和热力学上增强了 C-N 键的形成，因此大大改善了催化性能。
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Seokmin Shin et.al Copper with an atomic-scale spacing for efficient electrocatalytic co-reduction of carbon dioxide and nitrate to urea EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00008G
https://doi.org/10.1039/D3EE00008G
