碳酸盐基有机电解质中硅负极上的固体电解质界面(SEI)表现出本质上较差的钝化行为，导致锂离子电池的日历寿命不尽如人意。此外，由于在充放电循环过程中Si的体积变化很大，SEI中会产生机械应变，这可能会导致其机械不稳定和钝化性能差。

近日，劳伦斯伯克利国家实验室Robert Kostecki阐明了SEI的静态机械变形对Si/电解质界面处不需要的寄生反应速率的影响。

文章要点

1）实验方法涉及在具有不同弹性模量的基板上使用Si薄膜电极，这允许或抑制SEI变形以响应充放电时的Si体积变化。

2）研究发现SEI的静态机械拉伸和变形导致Si上的寄生电解质还原电流增加。此外，衰减全反射和近场傅里叶变换红外纳米光谱表明，SEI的静态机械拉伸和变形促进了线性碳酸盐溶剂通过SEI的选择性传输和纳米限制。这些反过来又促进了硅电极上的选择性溶剂还原和连续电解质分解，从而缩短了基于硅负极的锂离子电池的日历寿命。

3）最后，研究人员详细讨论了SEI层的结构和化学成分与其在长时间机械变形下的机械和化学弹性之间可能存在的相关性。

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Insun Yoon, et al, The Effect of the SEI Layer Mechanical Deformation on the Passivity of a Si Anode in Organic Carbonate Electrolytes, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c00724

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00724