理解驱动大块玻璃化转变的动力学相关性的潜在性质是一个长期存在的问题。近日，来自南佛罗里达大学化学、生物和材料工程系的David S. Simmons等人证实界面附近的玻璃化转变温度和结构弛豫时间的空间梯度的形式确实提供了大块玻璃形成液体中弛豫性质的特征。

文章要点：

1) 该研究报道了在动态中性基底上支撑的具有一个蒸汽界面的厚玻璃形成聚合物膜的长时间、大系统分子动力学模拟结果，研究发现，玻璃化转变温度的梯度和在蒸汽界面成核的结构弛豫时间的对数表现出两种不同的状态：中等范围的大振幅指数梯度，然后是可以用逆幂律描述的长程缓慢衰减尾；

2) 这种行为与多种已提出的玻璃动力学理论不一致，但由“弹性集体非线性Langevin方程”理论预测表明，这是两种耦合机制的结果：表面修饰的局部笼约束的中等范围界面成核梯度和长范围集体弹性场的界面截断，该工作的这些发现支持了各向同性体和破碎对称膜中激活玻璃态弛豫和动力学玻璃化的空间局部-非局部耦合机制。

参考资料：

Ghanekarade, A., Phan, A.D., Schweizer, K.S. et al. Signature of collective elastic glass physics in surface-induced long-range tails in dynamical gradients. Nat. Phys. (2023).

10.1038/s41567-023-01995-8

https://doi.org/10.1038/s41567-023-01995-8