将CO2选择性地还原为几种C1产物中的一种仍极具挑战性。近日,印度科学培养协会Abhishek Dey利用双金属协同作用和氢键作用实现CO2高效还原。
本文要点:
1) 由于CO2不同ne-/nH+还原的热力学还原电势比较接近,并且和H+还原的还原电势也比较接近。作者利用Ni CO脱氢酶(Ni-CODH)活性位点的设计原理设计了由尿素片段桥接的双金属铁卟啉。
2)这些配合物可以更快和更高选择性地将CO2还原为CO,并且作者发现了催化过程中的Ni-CODH型增强机制,其中两种金属中的一种结合并还原CO2,而另一种通过形成桥接的配合物来稳定被还原的物种并促进C-O键断裂。
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Abhishek Dey Bimetallic Cooperativity and Hydrogen Bonding Allow Efficient Reduction of CO2 Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202301760
https://doi.org/10.1002/anie.202301760