插层型层状氧化物作为水性锌离子电池（ZIBs）的阴极材料已得到了广泛研究。尽管基于用于加宽层间空间的各种中间物柱效应已经实现了高速率性能，但对中间物引起的原子轨道变化的深入理解仍不明确。近日，中国科学技术大学Chen Shuangming、Song Li报道了用于快速充电的水性锌离子电池钒氧化物阴极中相互作用诱导的V t₂g轨道占据。

本文要点：

1) 作者设计了一种用于高速率ZIBs的NH₄⁺-插层氧化钒（NH₄⁺-V₂O₅），并深入研究了界面剂在原子轨道方面的作用。除了扩展层间距外，作者还通过X射线光谱表明，NH₄⁺的插入可以促进V₂O₅中V t₂g轨道的电子跃迁到3dxy态，从而显著加速电子转移和Zn离子迁移，并且DFT计算进一步验证了这一点。

2) NH₄⁺-V₂O₅电极在0.1 A g⁻¹下具有430.0 mA h g⁻¹的高容量和优异的倍率性能，即在200 C下为101.0 mA h g^–1，并且其能够在18秒内快速充电。此外，作者通过非原位软X射线吸收光谱和原位同步辐射X射线衍射发现其循环过程中的可逆V t₂g轨道和晶格空间变化。

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Yixiu Wang et.al Intercalant-induced V t₂g orbital occupation in vanadium oxide cathode toward fast-charging aqueous zinc-ion batteries PANS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2217208120

https://doi.org/10.1073/pnas.2217208120