Mars–van Krevilen机制是氧化物催化氧化反应的基础，并且其依赖于时空分离的氧化还原步骤。近日，纽约州立大学Zhou Guangwen通过过氧化物物种调节氧化物的表面反应活性。

本文要点：

1) 作者利用分离与过度吸附氧形成的过氧化物物种的可调谐性，从而改变了氧化物的催化活性和选择性。以CuO为例，作者发现过氧化物物种的表面层起到促进剂的作用，从而显著提高CuO还原活性，进而有利于H₂氧化反应，但反过来又起到抑制CuO还原对抗CO氧化的抑制剂作用。

2) 此外，作者结合原子建模发现，过氧化物对两个氧化反应的相反影响源于其对氧化物表面配位不饱和位点的修饰。通过区分晶格氧和过氧化物之间的化学官能团，作者发现这些结果与催化氧化反应密切相关，即这些催化氧化反应使用过度吸附氧来活化晶格氧并调节氧化还原位点的活性和选择性。

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Yaguang Zhu et.al Tuning the surface reactivity of oxides by peroxide species PANS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2215189120

https://doi.org/10.1073/pnas.2215189120