胺与CO₂/H₂的多相催化N-甲酰化作用生成甲酰胺对CO₂的增值非常有吸引力。然而，催化性能与催化剂结构的关系仍然不清楚。

在此，中科院兰州应化所崔新江研究员，莱布尼茨催化研究所Jabor Rabeah为这种转化构建了含有Cu₂O/Cu界面位点的混合价催化剂。

文章要点

1）具有不同结构的脂肪族伯胺和仲胺都可以有效地转化为所需的甲酰胺，产率得到显著提高。

2）组合的外部和原位催化剂表征表明，Cu₂O/Cu界面位点的存在对于出色的催化活性至关重要。

3）密度泛函理论(DFT)计算表明，Cu₂O/Cu(111)比Cu(111)具有更好的催化活性，这可归因于Cu₂O/Cu界面（O_inter）处氧的辅助形成O_inter-H部分，这不仅降低了HCOOH形成的表观屏障，而且有利于所需N-甲酰化胺的解吸，从而导致高活性和选择性。

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Xingchao Dai, et al, Tailoring Active Cu₂O/Copper Interface Sites for N-Formylation of Aliphatic Primary Amines with CO₂/H₂, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217380

DOI: 10.1002/anie.202217380

https://doi.org/10.1002/anie.202217380