非金属碳基材料是贵金属铂基电催化剂的有效替代品之一。然而,杂原子调制碳的电催化活性很少达到金属基电催化剂的性能。近日,中南大学田忠良、伦敦大学学院 Guanjie He报道了用于增强电催化氧还原的有效电荷捕获。
本文要点:
1) 作者合成了富含电子的碳和与碳纳米片修饰的C空位相邻的丰富吡啶-N(E-NC-V),并将其用作促进有效氧还原反应的主体。与C空位相邻的富吡啶-N结构与富电子碳协同作用,促进|ΔGO*|的急剧下降,从而导致氧中间体的平衡吸附和离解,进而活化O=O,这归因于Zn和N/C之间丰富的空位和d–p轨道杂化。
2) E-NC-V催化剂通过4e−转移主导的途径来驱动氧还原反应(ORR),在碱性溶液中,半波电位为0.87V,甚至优于Pt/C。而在组装的铝-空气电池中,其具有113 mW cm−2的峰值功率密度。该策略为ORR的坚固、高密度和高性能活性位点的设计和制造提供了指导,并有利于激励未来关于电子结构调制和缺陷工程来增强反应动力学的研究。
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Li Zheng et.al Potent Charge-Trapping for Boosted Electrocatalytic Oxygen Reduction Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202203963
https://doi.org/10.1002/aenm.202203963