铜（Cu）可以有效催化电化学CO₂还原反应（CO₂RR）以生产增值燃料和化学品，其中甲烷（CH₄）由于其质量能量密度高而备受关注。然而，*CO和*CH_xO在Cu上的吸附能之间的线性比例关系限制了对CH₄的选择性。在Cu中合金化二次金属提供了打破线性比例关系的新自由度，从而调节产物分布。

近日，天津大学巩金龙教授通过将亲氧金属与Cu合金化成功构建了M_mCu_100-m 双金属催化剂，以促进电化学 CO₂RR 转化为 CH₄。

文章要点

1）在 M_mCu_100-m 电催化剂中，La5Cu95 具有 64.5% 的高 CH4 FE，部分电流密度为 193.5 mA cm^-2。

2）Operando ATRSEIRAS 光谱和 DFT 计算表明，具有高亲氧性的金属合金化会导致*CH_xO的吸附增强并促进*CH₃O的 C−O 断裂，从而将反应路径转向 CH₄。 La₅Cu₉₅ 电催化剂被证明有望通过 CO₂RR 实际生产 CH₄。

这一发现将指导铜基合金电催化剂的合理设计，并为通过亲氧工程调节催化选择性铺平道路。

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Jing Zhao, et al, Modulation of*CH_xOAdsorption to Facilitate Electrocatalytic Reduction of CO₂ toCH₄over Cu-Based Catalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12006

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12006