通过打破单原子催化位点的结构对称性，能够调控CH₄光催化选择性氧化反应的路径，实现选择性生成甲醇。

有鉴于此，武汉大学翟月明（Yueming Zhai）、南洋理工大学刘彬（Bin Liu）、苏州科技大学杨鸿斌（Yang Hongbin）等报道系统的研究担载于PCN基底上的结构对称Co单原子位点（Co-N₄）、不对称Co原子位点（Co-C₂N₂）的光催化甲烷转化，发现配位环境不对称的单原子Co具有显著提高的甲醇选择性。

本文要点

（1）

在配位结构不对称的AC-Co₁/PCN的光催化甲烷转化反应，实现了优异的CH₃OH选择性（87.22 %）；而配位对称的SC-Co₁/PCN选择性仅为45 %。200 mg AC-Co₁/PCN催化剂在光催化甲烷转化反应，实现了2.42 %的CH₄转化率和2.11 %甲醇产率。

（2）

通过多种原位表征测试和时间分辨DFT计算模拟，说明AC-Co₁/PCN催化剂具有合适的电子结构，有助于单电子转移的方式进行H₂O氧化反应，因此显著的改善光催化甲烷氧化生成甲醇的性能。

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Jie Ding, Zhenyuan Teng, Xiaozhi Su, Kosaku Kato, Yuhang Liu, Ting Xiao, Wei Liu, Lingyue Liu, Qiao Zhang, Xinyi Ren, Jincheng Zhang, Zhaoyang Chen, Ohno Teruhisa, Akira Yamakata, Hongbin Yang,* Yanqiang Huang, Bin Liu,* and Yueming Zhai,* Asymmetrically coordinated cobalt single atom on carbon nitride for highly selective photocatalytic oxidation of CH₄ to CH3OH, Chem 2023,

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.02.011

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929423000815