脱碳N2转化特别具有挑战性,但对于工业和农业的可持续发展至关重要。
在此,天津大学Tao Ling在环境条件下实现了 X/FeN-C(X=Pd、Ir 和 Pt)双原子催化剂上N2电催化活化/还原。
文章要点
1)研究人员提供了可靠的实验证据,表明在X/Fe-N-C催化剂的X位点产生的局部氢自由基(H*)可以参与吸附在Fe位点的N2的活化/还原。更重要的是,揭示了X/Fe-N-C催化剂对N2活化/还原的反应性可以通过X位点上产生的H*的活性(即 X-H 键之间的相互作用)得到很好的调节。
2)具体而言,X-H键最弱的X/Fe-N-C催化剂表现出最高的H*活性,有利于后续X-H键的裂解进行N2加氢。Pd/Fe双原子位点具有最活跃的H*,与原始Fe位点相比,将N2还原的周转频率提高了10倍。
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Yuanyuan Yang, et al, Electrocatalytically Activating and Reducing N2 Molecule by Tuning Activity of Local Hydrogen Radical, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300989
DOI: 10.1002/anie.202300989
https://doi.org/10.1002/anie.202300989