作为水分解中制氢或人工光合作用中CO₂还原的逆半反应，具有缓慢动力学的析氧反应（OER）一直被认为是提高整体效率的瓶颈。

近日，中国科学院化学研究所Hua Sheng，Chuang Zhang，Zijing Ding报道了自旋极化在磁化催化剂上质子转移介导的水氧化中的重要作用。

文章要点

1）在亚铁磁性Fe₃O₄上的电化学析氧反应 (OER) 过程中，外部磁场引起 OER 电流显着增加，然而，在弱碱性 pH(pH=9)下实现的这种增加几乎是强碱性条件(pH=14)下的20倍)。

2）表面改性实验和H/D动力学同位素效应研究的结果证实，在弱碱性 pH 条件下，在分子水对Fe^IV=O的亲核攻击过程中，磁化的Fe₃O₄催化剂使亲核攻击中间体的自旋态极化。自旋增强的单重态O-H裂解和三重态O-O键合协同发生，这比仅涉及自旋增强的O-O键合的强碱性情况更显著地促进O₂的产生。

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Qing Huang, et al, Spin-Enhanced O-H Cleavage in Electrochemical Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300469

DOI: 10.1002/anie.202300469

https://doi.org/10.1002/anie.202300469