对表面重建过程的基本理解对于开发基于晶格氧氧化机制 (LOM) 的高效电催化剂至关重要。传统上，基于 LOM 的金属氧化物的表面重建被认为是一种不可逆的氧氧化还原行为，因为OH^-再填充速率比氧空位形成速率慢得多。

近日，四川大学Jiagang Wu，新加坡国立大学薛军民，新加坡科学技术研究局Shibo Xi首次揭示了基于LOM的金属氧化物电催化剂（例如 SrCoO_3-δ、La_0.5Sr_0.5CoO_3-δ、LaNiO_3-δ 和 CoFe_0.25Al_1.75O₄）在碱性介质中的表面重构是自发的化学反应过程，而不是电化学过程。

文章要点

1）进一步的结果表明，基于LOM的金属氧化物的表面重建是由自发的化学反应过程触发的，这可以通过将LOM氧化物中活化的晶格氧原子与吸附的H₂O分子结合形成OH^-离子然后浸出可溶物来实现原子。因此，通过优化电催化剂的表面亲水性可以促进金属氧化物的表面重建。

2）研究人员将低水平的亲水性Bi³⁺离子引入到SrCoO_3-δ组合物中，发现这可以有效加速表面重建过程并提高其催化性能。此外，由于表面重建是由自发化学过程触发的，因此基于LOM的金属氧化物不再需要通过阳极电位（例如 CV 循环）进行的传统活化程序，这使研究人员能够精确评估实际的催化活性。

这项工作有助于了解基于LOM的金属氧化物表面重建的物理起源，并建立预催化剂与实际催化成分之间的关系，以进一步开发高效的OER催化剂。

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Chao Wu, et al, Origin of Surface Reconstruction in Lattice Oxygen Oxidation  Mechanism Based-Transition Metal Oxides: A Spontaneous Chemical Process,  Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202218599

DOI: 10.1002/anie.202218599

https://doi.org/10.1002/anie.202218599