将CO₂电化学转化为高能液体燃料为应对气候变化和不可再生资源依赖性方面的挑战提供了可行的解决方案。

在这里，普林斯顿大学Andrew B. Bocarsly通过引入镍对Cr-Ga氧化物电催化剂进行改性，以生成一种以前所未有的法拉第效率(ξ = 42%)生成1-醇的催化剂。

文章要点

1）这种法拉第效率发生在 −1.48 V vs Ag/AgCl，1-丁醇的生产开始于320 mV 的过电势。在此电位下，次要产物包括甲酸盐、甲醇、乙酸、丙酮和 3-羟基丁醛。在 -1.0 和 -1.4 V 时，3-羟基丁醛成为主要产物。这与无镍(Cr₂O₃)₃(Ga₂O₃)系统形成对比，后者既未检测到 3 羟基丁醛，也未检测到 1-丁醇。

2）机理研究表明，甲酸盐是最初的 CO₂ 还原产物，乙醛是关键中间体。发现镍负责乙醛的偶联和还原以产生观察到的更高分子量的碳产物。这是第一个以高法拉第效率生成 1-丁醇的电催化剂。

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Steve P. Cronin, et al, Direct Synthesis of 1‑Butanol with High Faradaic Efficiency from CO₂ Utilizing Cascade Catalysis at a Ni-Enhanced (Cr₂O₃)₃Ga₂O₃ Electrocatalyst, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12251

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12251