反应性金属-载体相互作用 (RMSI) 诱导双金属合金的形成,并提供了一种有效的方法来调整金属位点的电子和几何特性以实现高级催化。然而,RMSI 通常需要高温还原 (>500 °C),这极大地限制了双金属成分品种的调整。
近日,中科院大连化物所Bing Yang,中科大路军岭教授展示了使用原子层沉积 (ALD) 将原子级厚的Ga2O3应用于氧化铝负载的Pd NPs可以通过避免Ga2O3-x迁移的高势垒来刺激LT-RMSI。
文章要点
1)像差校正高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)揭示了在 250 °C低温还原(LTR)后形成富含Ga的PdGa5/PdGa合金,这与 Pd2Ga 相截然不同在 400 °C 下进行 HTR 后的传统Pd/Ga2O3催化剂。
2)原位 X 射线吸收光谱 (XAS) 进一步证实了Ga2O3-x涂层Pd/Al2O3催化剂中的 LT-RMSI。在CO2氢化反应中,富含Ga的合金结构显着提高了含氧化合物(甲醇 (MeOH) 和二甲醚 (DME))的生产率,比传统的Pd/Ga2O3对应物高出约 5 倍。
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Xinyu Liu, et al, Atomically Thick Oxide Overcoating Stimulates Low-Temperature Reactive Metal−Support Interactions for Enhanced Catalysis, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c12046
https://doi.org/10.1021/jacs.2c12046