铜氧化物电催化剂已被证明能有效地执行针对C2+产物的二氧化碳电化学还原反应(CO2RR),但仍难以保持活性的高价CuOx。
近日,台湾同步辐射研究中心Yan-Gu Lin,台湾大学Hao Ming Chen展示了一种用脉冲电还原方法来提高C2+产物性能的Lewis酸性负载型铜电催化剂模型体系,其中优化的电催化剂在∼0.99 V时对C2+产物(FEC2+)的法拉第效率可达∼76%,相应的质量活性可提高∼2倍。
文章要点
1)原位时间分辨X射线吸收光谱研究表明,脉冲电还原过程中KOH电解液诱导的活化过程极大地丰富了Cuδ+O/Znδ+O界面,进一步揭示了阴极电位下Znδ+O物种的存在可以有效地作为路易斯酸载体保存Cuδ+O物种以促进C2+产物的形成,并可明显地实现Cuδ+O/Znδ+O界面的结构与性质的关系。
2)更重要的是,研究人员发现了各种金属氧化物载体稳定Cuδ+O物种的普遍性,并为促进C2+产物的生成提供了合适的电催化剂−Lewis酸性载体相互作用的一般概念。
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Chia-Jui Chang, et al, Lewis Acidic Support Boosts C−C Coupling in the Pulsed Electrochemical CO2 Reaction, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c00472
https://doi.org/10.1021/jacs.3c00472