作为新的光催化平台，二维共价有机框架（2D COFs）在太阳能到氢转化中的应用前景广阔；然而，它的低效太阳能捕获和快速电荷复合阻碍了光催化制氢性能的提高。近日，吉林大学Liu Xiaoming、Xia Hong、新加坡高性能计算研究所Wu Gang报道了用于促进光催化制氢的三组分供体-π-受体共价有机框架。
本文要点：
1) 作者通过sp2碳和亚胺键将缺电子的三嗪和富电子的苯并三噻吩引入框架，并使用多组分合成策略构建了两种光活性三组分供体-π-受体（TCDA）材料。与双组分COF相比，新型TCDA-COF更利于调节固有的光物理特性，从而实现了优异的光催化水析氢活性。
2) 第一个sp2碳连接的TCDA-COF具有70.8±1.9 mmol g–1 h–1的析氢速率，其在可见光照射（420–780 nm）下，在1 wt% Pt存在的条件下具有优异的可重复使用性。此外，作者将多样化光谱和理论预测相结合，发现全π共轭键不仅有效地拓宽了COF的可见光收集，而且还提高了电荷转移和分离效率。
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Ziping Li et.al Three-Component Donor−π–Acceptor Covalent–Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution JACS 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c11893
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11893
