作为传统硝酸盐生产的潜在替代技术，电催化氮氧化反应（NOR）越来越受到关注。但是，由于对关键反应中间体缺乏了解，该反应的途径仍然未知。

近日，天津大学于一夫教授使用原位拉曼、表面敏感的原位 ATR-SEIRAS 和同位素标记的在线 DEMS 研究了 Rh 催化剂上的氮电氧化反应途径。

文章要点

1）在氮氧化过程中，通过ATR-SEIRAS推测了氮相关物种的不对称NO₂^-弯曲、NO₃-振动、N=O伸缩和N-N伸缩，而N₂O和NO的信号则通过在线DEMS获得。

2）基于这些发现，研究人员提出了属于缔合机制的远端反应途径，其中 N₂ 中的 N≡N 键倾向于与远端 N 中的羟基加成同时断裂。

研究结果为 NOR 的反应机制提供了重要的新见解在金属表面上，并可能指导更先进的 NOR 电催化剂的合理设计。

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Tieliang Li, et al, A Spectroscopic Study on Nitrogen Electrooxidation to Nitrate, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217411

DOI: 10.1002/anie.202217411

https://doi.org/10.1002/anie.202217411