探索在酸性介质中对析氧反应 (OER) 具有高活性的耐用电催化剂对于通过聚合物电解质膜电解槽生产H₂至关重要，但它仍然具有紧迫的挑战性。

近日，中科院大连化物所吴忠帅研究员，肖建平研究员开发了石墨烯上RuO₂晶格中的Rh掺杂 (Rh-RuO₂/G)，采用离子交换吸附策略，以 GO 作为受限氧化模板，产生稳定的O_V以补偿掺杂低价的有效负电荷阳离子。

文章要点

1）丰富的O_V表面位点对活性也起着关键作用，包括O 2p带中心接近费米能级，可以加速电荷转移，同时催化剂表面吸附优化实现了更低的反应能垒和更高的H₂O活化。

2）除了大大提高催化活性外，Rh 的掺杂还为持久催化提供了稳定的 O_V，因为它稳定了 OER 过程中低价金属活性位点的化学配位环境，这已被准原位 X 射线光电子能谱证明（ XPS）和非原位X射线吸收精细结构（XAFS）。

3）令人印象深刻的是，Rh-RuO₂/G纳米片中富集的O_V对酸性介质中的 OER 活性和稳定性具有决定性影响。具体而言，RhRuO₂/G 纳米片在电流密度为 10 mA cm⁻² (η₁₀) 和 1 0 0 m A c m⁻² (η₁₀₀)、TOF 为 1.74 s^-1时具有 161 mV 和 214 mV 的过电势，表现出卓越的 OER 性能在 300 mV 的过电位和 700 小时的长期稳定性，超越了迄今为止报道的大多数活性 OER 电催化剂。

4）密度泛函理论(DFT)表明，Rh-RuO₂/G通过晶格氧介导机制-氧空位机制(LOM-OVSM)的更优反应路径进行活性，进一步阐述了稳定机制。特别是，具有优异本征结构的Rh-RuO₂/G 催化剂在 Li-O₂ 电池中也表现出良好的性能，显示出 0.27 V的小充电过电位和4500 h的持续循环能力。总体而言，Ru-O-Rh位点和稳定O_V的协同机制为合理制造高性能金属氧化物催化剂提供了新思路。

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Wang, Y., Yang, R., Ding, Y. et al. Unraveling oxygen vacancy site mechanism of Rh-doped RuO₂ catalyst for long-lasting acidic water oxidation. Nat Commun 14, 1412 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-37008-8

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37008-8