具有高强度、抗裂性和自愈性的坚固耐损伤水凝胶纤维是软机和机器人作为承载和执行元件长期使用所不可缺少的。然而，目前的水凝胶纤维具有固有的均匀结构，普遍容易产生缺陷和裂纹，从而容易在纤维法线上发生局部力学破坏。

近日，东华大学武培怡教授，孙胜童特聘研究员受蜘蛛纺丝和蜘蛛丝结构的启发，人工合成了高抗裂性和自愈性的强韧水凝胶超细纤维。

文章要点

1）与蜘蛛纺丝类似，可伸缩水凝胶超细纤维可以在环境条件下以高能效的拉挤纺丝方式从由聚甲基丙烯酸(PMAA)和另一种吸湿性、带正电荷的聚电解质聚(2-(二甲氨基)乙基丙烯酸酯)甲基氯四元盐(PDMAEA-Q)组成的均匀水溶液中连续生产。

2）当过量的水蒸发出喷丝板时，自然会发生PMAA链的自发纳米限制(即氢键聚集)。形成的强H键团簇(主要是二聚H键的组装；相互作用能=−0.39Ha)最终以分离的纳米相嵌入到弱韧性保水PDMAEA-Q/−基质(水分离离子对；相互作用能=PMAEA0.11Ha)中，与蜘蛛丝的纳米受限两相结构非常相似。

3）这种水凝胶微纤维的分级纳米限制在环境条件(25℃；相对湿度，RH，60%)下可获得428 Mpa的弹性系数、219%的伸长率和19.8mJ m⁻³的韧性。更有趣的是，水凝胶微纤维的超高断裂能达到187kJ m⁻²，甚至超过了木材、骨骼和金属合金，这与其抗裂纹扩展能力直接相关。此外，高度分散的物理网络和湿度敏感性带来了超快的自愈(30秒内)、高阻尼(容量~95%)和超收缩(43%)特性，这些特性是蜘蛛丝所独有的，但在人造超细纤维中仍然难以实现。

4）值得注意的是，尽管生产的水凝胶微纤维是由水性纺丝涂料制备的，但由于聚甲基丙烯酸甲酯的α-甲基在稳定氢键团簇方面具有显著的疏水作用，因此不会再次溶解在水中，这使得它们具有优异的水稳定性，适合在软机器和机器人的各种场景中潜在应用。

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Shi, Y., Wu, B., Sun, S. et al. Aqueous spinning of robust, self-healable, and crack-resistant hydrogel microfibers enabled by hydrogen bond nanoconfinement. Nat Commun 14, 1370 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-37036-4

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37036-4