长期以来，定向合成具有受控成分和晶体结构的过渡金属硫化物 (TMS) 一直有望用于电子设备和能源应用。通过改变组成，液相阳离子交换 (LCE) 是一种经过充分研究的途径。然而，实现晶体结构选择性仍然是一个巨大的挑战。

近日，兰州大学席聘贤教授展示了一种气相阳离子交换诱导拓扑转化 (GCE-TT) 过程，用于合成具有精确定义的成分和晶体结构的多功能 TMS。

文章要点

1）研究人员提出了一种新的描述符，即平行六面亚基 (PSS)，是通过产物和反应物之间合适的拓扑反应来确定的。随着 PSS 变得可用，立方（MnS 和 Co₉S₈）和六方（Fe₇S₈、CoS、NiS、Cu₂S 和 CdS）TMS 获得。

2）PSS 可以作为通道，通过诱导较小的应力来促进 TT 的发生。综合实验和理论计算表明，GCE-TT更倾向于空位辅助取代而不是扩散辅助间隙过程，可以确保同时进行阳离子交换和阴离子重排。

3）在这一原理下的精确合成控制的推动下，研究人员设计了 TMS 的带隙，并使用硫化锌镉 (ZCS4) 实现了高效的太阳能到氢气的转换。

这种通用策略弥补了在 LCE 或 GCE 过程中无法系统地控制成分和晶体结构而不会造成形态损失，因此为多功能 TMS 合成提供了可行的策略。

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Pengfei Da, et al, Synthesis of Bandgap-tunable Transition Metal Sulfides through Gas-phase Cation Exchange-induced Topological Transformation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301802

DOI: 10.1002/anie.202301802

https://doi.org/10.1002/anie.202301802