氨是最常用的市售化学品，是制备含氮的肥料，而且有希望作为零碳排放能源的载体。光电化学氮还原反应NRR是一种使用太阳能进行符合绿色和可持续发展要求的合成氨技术。

有鉴于此，科廷大学蒋三平(San Ping Jiang)、新南威尔士大学戴黎明（Liming Dai）、湖南大学王双印、郑建云等报道对Si基多级结构光电极结构优化，制备多级结构PdCu/TiO₂/Si光电极，将三氟乙醇为Li介导NRR反应提供质子，在0.12 MPa O₂和3.88 MPa N₂作为反应气，在0.07 V vs Li(0/+)氧化还原对的过电势实现了创造纪录的产NH₃产率（43.09 μg cm^-2 h^-1），法拉第效率达到46.15 %。

本文要点

（1）

通过光电表征测试和operando表征，说明PdCu/TiO₂/Si光电极能够改善N₂气氛的N₂还原生成Li₃N，并且与质子供体生成NH₃，同时释放Li⁺，实现光电化学NRR的循环。

（2）

当引入少量O₂或者CO₂，能够促进Li₃N的分解，从而改善Li介导光电化学NRR反应的性能，这项工作首次为理解Li介导的光电化学NRR过程提供机理上的理解，而且有助于发展太阳能驱动的绿色NRR反应体系。

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Xiaoran Zhang, Yanhong Lyu, Huaijuan Zhou, Jianyun Zheng, Aibin Huang, Jingjing Ding, Chao Xie, Roland De Marco, Nataliya Tsud, Viacheslav Kalinovych, San Ping Jiang, Liming Dai, Shuangyin Wang, Photoelectrochemical N₂-to-NH₃ Fixation with High Efficiency and Rates via Optimized Si-Based System at Positive Potential versus Li^0/+, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202211894

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211894