乙酸是非常重要的化学品，通常乙酸的制备通过贵金属均相催化催化甲醇羰基化反应生成。因为甲烷是价格较低的原料，因此人们发展了多步催化转化反应方法（包括高能耗的甲烷重整、甲醇合成、甲醇羰基化）制备乙酸。

有鉴于此，印度理工学院德里分校Kuntal Manna等报道一步将甲烷转化为乙酸的方法，这种方法使用限域修饰在MOF骨架内的Cu单原子（Ce-UiO-Cu(OH)）作为催化剂，O₂作为氧化剂，能够在温和反应条件合成，在115 ℃的水溶液反应，实现了高达335 mmol g_cat^-1的乙酸产量，选择性高达96 %，Cu的TON达到400。

本文要点

（1）

通过光谱表征、理论计算、控制实验，说明甲烷生成乙酸的反应过程是氧化羰基化，甲烷首先在Cu(OH)位点发生σ-复分解生成Cu-CH₃，随后与原位生成的CO进行羰基化反应，通过H₂O水解反应生成乙酸。

（2）

限域在MOF微孔节点的Cu-OH单原子物种能够以100 %选择性进行甲烷催化转化，这项工作有利于合理设计异相金属催化剂用于活化并且将甲烷转化为乙酸或者其他高附加值化学品，为发展环境友好且经济合理的甲烷-O₂-H₂O制备乙酸提供可行的路径和方法，而且这种方法无需使用贵金属、CO、其他腐蚀性化学品。

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Neha Antil, Manav Chauhan, Naved Akhtar, Rahul Kalita, and Kuntal Manna*, Selective Methane Oxidation to Acetic Acid Using Molecular Oxygen over a Mono-Copper Hydroxyl Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12042

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12042