乙酸是一种工业上重要的化学品，主要通过使用贵金属基均相催化剂对甲醇进行羰基化生产。作为一种低成本原料，甲烷通过多步工艺在商业上转化为乙酸，包括能源密集型甲烷蒸汽重整、甲醇合成，以及随后的甲醇羰基化。

近日，印度理工学院Kuntal Manna报道了在温和的条件下，以分子氧(O₂)为氧化剂，在Ce-UiO−(OH)多孔金属铈有机骨架中的单铜羟基中心上，甲烷一步直接转化为醋酸。

文章要点

1）Ce-UiO MOF 负载的单位点铜羟基催化剂在 115 °C 的水中以 96% 的选择性提供了 335 mmol g_cat^-1 的极高乙酸生产率，Cu TON 高达 400。

2）光谱和理论研究以及对照实验表明，甲烷转化为乙酸是通过氧化羰基化发生的，其中甲烷首先通过σ键复分解在铜羟基位点被激活，得到 Cu-甲基物质，然后在原位进行羰基化-产生一氧化碳并随后被水水解。

这项工作可以指导合理设计多相丰富的金属催化剂，用于在温和和环境友好的反应条件下将甲烷活化和转化为乙酸和其他有价值的化学品。

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Neha Antil, et al, Selective Methane Oxidation to Acetic Acid Using Molecular Oxygen over a Mono-Copper Hydroxyl Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12042

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12042