电催化CO2还原反应(CO2RR)是促进碳中和的有力途径之一。其通常需要碱性电解质来促进多碳分子(如乙烯)的产生。然而,CO2和OH之间的反应需要消耗大量CO2和碱,并导致CO2RR选择性和稳定性的快速下降。近日,中国科学技术大学任晓迪通过原位静电约束提高CO2转化为乙烯的局部碱性环境。
本文要点:
1) 作者设计了一种催化剂-电解质界面,该界面能够对原位生成的OH进行有效静电限制,并改善中性介质中由CO2到乙烯的电合成性能。原位拉曼测量表明,乙烯选择性与表面Cu–CO和Cu–OH物种的强度直接相关,表明其促进C–C耦合与OH–的表面富集。
2) 因此,在−0.89 V(vs. RHE)下, CO2对乙烯的法拉第效率(FE)为70%,电流密度为350 mA cm–2。此外,该系统在300 mA cm–2下稳定运行50小时,平均乙烯FE为~68%。该研究提供了调节反应微环境的通用策略,即使在酸性电解质(pH=2)中,也获得了64.5%的乙烯FE。
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Zihong Wang et.al Localized Alkaline Environment via In Situ Electrostatic Confinement for Enhanced CO2-to-Ethylene Conversion in Neutral Medium JACS 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c13384
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c13384