结构有序的金属间纳米晶体(NC)和单原子催化剂(SAC)是可持续化学生产和能源转换的两种新兴催化基元。然而,两者都受到合成的限制,从而导致NCs或金属原子的聚集。近日,弗吉尼亚大学Zhu Huiyuan、He Qian、Xin Hongliang报道了用于硝酸盐电还原制氨的具有有序金属间单原子合金层的核/壳纳米晶。
本文要点:
1) 单原子合金(SAA)在主体金属中含有孤立的金属原子,由于主体金属表面上单原子的热力学稳定性,因此其可以克服聚集问题。作者报道了具有可调谐SAA层的Cu/CuAu核/壳NCs的直接溶液相合成,并且该合成可推广到其他Cu/CuM(M = Pt、Pd)体系,其中M原子在铜主体中分离。使用这种方法,可以控制铜表面上SAA的密度,从而产生低密度和高密度的单原子。
2) 将金合金化到铜基质中引入了配体效应,优化了*NO3和*N的化学吸附。结果表明,密集堆积的Cu/CuAu材料对来自电催化硝酸盐还原反应的NH3具有高选择性,且具有85.5%的法拉第效率,同时还保持了8.47mol h-1 g-1的高产率。该工作通过创建具有SAA原子层的核/壳NCs,促进了原子精确催化位点的设计,为广泛的催化应用开辟了一条道路。
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Qiang Gao et.al Synthesis of core/shell nanocrystals with ordered intermetallic single-atom alloy layers for nitrate electroreduction to ammonia Nature Synthesis 2023
DOI: 10.1038/s44160-023-00258-x
https://doi.org/10.1038/s44160-023-00258-x