压电催化作为一种新兴的机械-化学能量转换技术,在过去十年中开启了多种创新机会并引起了极大的兴趣。然而,压电电催化中的两种潜在机制,即屏蔽电荷效应和能带理论,通常在大多数压电材料中共存,使得其基本机制仍然存在争议。
在这里,重庆大学Xiaoyuan Zhou,Li-Yong Gan,Guang Han首次通过使用MoS2纳米薄片作为演示的窄带隙压电电催化剂策略来区分压电电催化CO2还原反应(PECRR)的两种机制。
文章要点
1)导带为-0.12 eV的MoS2纳米薄片不满足-0.53 eV的CO2到CO氧化还原电位,但它们在PECRR中实现了~ 543.1 μmol·g-1·h-1的超高CO产率。
2)研究人员通过理论研究和压电光催化实验的组合分析验证了 CO2-to-CO 势能在振动下的能带位置偏移仍然不令人满意,进一步表明压电电催化的机制与能带位置无关。此外,MoS2纳米薄片在振动下表现出意想不到的强烈“呼吸”效应,能够实现肉眼可见的CO2气体吸入,独立实现从CO2捕获到转化的完整碳循环链。 此外,研究人员通过自行设计的原位反应池揭示了PECRR 中的 CO2 吸入和转化过程。
这项工作为压电电催化的基本机制和表面反应演变带来了新的见解。
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Jiangping Ma, et al, Band position-independent piezo-electrocatalysis for ultrahigh CO2 conversion, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202300027
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202300114