调节催化金属位点的局部电子结构和微环境在电催化中起着关键作用，但仍然是一个巨大的挑战。近日，中国科学技术大学江海龙利用MOFs稳定金属纳米粒子的电子态和微环境以促进电催化氮还原。

本文要点：

1) 具有富电子态的PdCu纳米颗粒被封装到磺酸盐功能化金属有机框架中,表示为UiO-66-SO₃H（简称为 UiO-S），并且通过涂覆疏水性聚二甲基硅氧烷（PDMS）进一步调节它们的微环境层，进而获得 PdCu@UiO-S@PDMS。

2) 该催化剂对电化学氮还原反应具有高NRR活性，并且法拉第效率为13.16%，产率为20.24 µg h⁻¹mg_cat.⁻¹。实验和理论结果共同表明，质子化和疏水性微环境为 NRR 提供质子，同时抑制竞争性析氢反应，PdCu@UiO-S@PDMS 中富电子的 PdCu 位点有利于 N₂的形成H* 中间体并降低 NRR 的能垒，从而使其具有良好的性能。

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Lulu Wen et.al Electronic State and Microenvironment Modulation of Metal Nanoparticles Stabilized by MOFs for Boosting Electrocatalytic Nitrogen Reduction Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202210669

https://doi.org/10.1002/adma.202210669