丙烷氧化脱氢（ODHP）是满足全球丙烯需求的新兴技术，而氮化硼（BN）催化剂在其中发挥关键作用。近日，保罗·谢尔研究所Andras Bodi、Patrick Hemberger、苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez报道了氮化硼上丙烷氧化脱氢过程中的自由基和氧化途径。
本文要点：
1) 人们普遍认为，气相化学在BN催化的ODHP中起着基础作用。然而，由于短寿命的中间体很难捕获，该机制仍然难以阐释清楚。作者通过同步光电子光电子符合光谱检测了BN上ODHP中的短寿命自由基（CH3•，C3H5•）和反应性含氧化合物，C2–4酮和C2–3烯醇。
2) 除了表面催化通道外，作者还确定了气相氢受体自由基和氢供体含氧化合物驱动的路线。在这条路线中，部分氧化的烯醇扩散到气相中，然后脱氢（和甲基化）形成烯酮，最后通过脱羰生成烯烃。此外，含氧化合物容易从催化剂表面脱附是防止深度氧化成CO2的关键。
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Zihao Zhang et.al Unraveling Radical and Oxygenate Routes in the Oxidative Dehydrogenation of Propane over Boron Nitride JACS 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c12970
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12970
