社会需要新的可持续能源解决方案来满足不断增长的能源需求。绿色氢和 Power-to-X 技术可能会成为这一转变的主要参与者。碳捕获和利用 (CCU) 可以降低世界对化石资源的依赖,并有助于减少大气中的温室气体水平。
近日,报道了在离子液体(ILs)中,Ru-CO2 PNP[Ru=Ru;PNP=2,6-bis(di-tert-butylphosphinomethyl)pyridine]]络合物对CO2可逆加氢和甲酸(FA)脱氢反应具有较高的催化活性。
文章要点
1)新的催化体系依赖于Ru−PNP和IL的协同结合,并在25℃、1bar CO2/H2(1:5)的连续流量下进行二氧化碳加氢,生成相对于IL的14 mol%FA。在40巴CO2/H2(1:1)的压力下,提供126 mol%的FA/IL,对应的FA的时空产率(STY)为0.15 mol L−1 h−1。在25℃下,还实现了模拟沼气中CO2的转化。
2)此外,在质子交换膜燃料电池的热集成条件下(<100 ℃),Ru−PNP/IL体系催化FA脱氢的平均周转频率高达11,000 h−1。在0.005 M Ru−PNP/IL体系中,4 mL在4个月内转化14.5L脂肪酸,循环次数超过1800万次,CO2和H2的STAT为35.7molL−1h−_1。最终完成了13个加氢/脱氢循环,没有失活迹象。
这些结果证明了Ru−PNP/IL体系作为FA/CO2电池、氢释放剂和氢化二氧化碳转化器的潜力。
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Luca Piccirilli, et al, Versatile CO2 Hydrogenation−Dehydrogenation Catalysis with a Ru−PNP/Ionic Liquid System, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c10399
https://doi.org/10.1021/jacs.2c10399