虽然带正电的Cu位点可以显著促进电化学CO2还原反应(CO2RR)产生多碳(C2)产物。然而,带正电的Cu在强负偏压下难以存在。近日,清华大学王定胜、北京理化分析中心Liu Xiangwen、新西兰奥克兰大学Wang Ziyun 发现电荷分离的Pdδ-–Cuδ+原子对可以促进CO2还原为C2。
本文要点:
1) 作者设计了一种含有电荷分离的Pdδ-–Cuδ+原子对的催化剂,并且该催化剂可以稳定Cuδ+位点。作者利用原位表征和密度泛函理论表明,带负电荷的Pdδ-位点与相邻的Cuδ+位点一起具有优异的CO结合能力,并协同促进CO二聚过程以产生C2产物。
2) 因此,作者发现在该催化剂上的C2产物法拉第效率(FE)提高了14倍,从5.6%提高到78.2%。该工作为合成负价原子对催化剂提供了一种新的策略,并为CO2RR中不稳定的Cuδ+位点提供了原子水平调节方法。
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Zedong Zhang et.al Charge-Separated Pdδ−–Cuδ+ Atom Pairs Promote CO2 Reduction to C2 Nano Letters 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c05112
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c05112