碳捕获是低成本实现社会气候目标的低碳技术之一。共价有机框架（COFs）由于其良好的孔隙率、大表面积和高稳定性，是极具潜力的CO₂吸附剂。当前基于COF的CO₂捕获主要基于物理吸附机制，表现出平滑和可逆的吸附等温线。近日， 新加坡国立大学Zhao Dan实现了在金属离子掺杂的二维共价有机框架中插入CO₂。

本文要点：

1) 作者报道了一种独特的CO₂吸附等温线，其以金属离子（Fe³⁺、Cr³⁺或In³⁺）掺杂的希夫碱二维（2D）COF（Py-1P、Py-TT和Py-Py）作为吸附剂。同步X射线衍射、光谱和计算研究表明，当CO₂压力达到阈值时，等温线中的急剧吸附步骤源自CO₂在COF内孔表面上亚胺键的N原子和金属离子之间的插入。

2) 作者发现，与未掺杂的Py-1P COF相比，离子掺杂Py-1P COF的CO₂吸附容量增加了89.5%。这种CO₂吸附机制为提高基于COF吸附剂的CO₂捕获能力提供了一种直接有效的方法，从而为开发CO₂捕获和转化化学提供了见解。

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Chengjun Kang et.al Insertion of CO2 in metal ion-doped two-dimensional covalent organic frameworks PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2217081120

https://doi.org/10.1073/pnas.2217081120