调节负载型金属催化剂的金属-载体相互作用已被发现是调节电子结构和提高催化性能的最有效方法。但是在催化过程的电子水平上对电荷转移机制的实际理解仍然是难以捉摸的。

近日，蔚山科学技术院Jong-Beom Baek， Hyeong Yong Lim，高丽大学Sang Kyu Kwak报道了钌(Ru)纳米颗粒可以通过电子-金属-载体的相互作用自适应于Fe₃O₄和碳载体(Ru-Fe₃O₄/C)，从而对碱性析氢反应(HER)具有很强的催化活性。

文章要点

1）光谱证据和理论计算表明，RuFe₃O₄/C中发生了电子扰动，电荷重分布直接影响了催化过程中的吸附行为。轨道混合形成的Ru-O键改变了表面Ru位的电荷状态，使更多的电子流向H中间体(H*)，有利于吸附。此外，Ru-O键的弱结合强度也增强了H*的反键特性，有利于H*组分重组成H₂分子。

2）由于这种令人满意的催化机制，Ru-Fe₃O₄/C负载的纳米颗粒催化剂在碱性介质中表现出比基准Pt/C催化剂更出色的HER活性和稳定性。

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Changqing Li, et al, Self-Accommodation Induced Electronic Metal–Support Interaction on Ruthenium Site for Alkaline Hydrogen Evolution Reaction, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301369

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301369