PbS量子点(QD)是用于溶液处理的短波红外(SWIR)设备的有前途的构建块。最近开发的半导体PbS QD墨水的直接合成大大简化了制备过程并降低了材料成本，同时面临合成具有覆盖SWIR区域吸收的大尺寸QD的挑战。

近日，苏州大学马万里教授，刘泽柯首次揭示了直接合成（DS）QD墨水的详细反应过程。

文章要点

1）与前体直接反应形成单体的传统QD合成不同，我们的观察表明PbI₂必须离解成高度协调的碘化铅物种（[PbI_m]^2-m，m>2，例如PbI₃^-和PbI₄^2-）在配位溶剂（DMF、DMSO、GBL 等）的存在下，然后与硫前体反应形成单体并触发随后的成核和生长阶段。因此，根据经典成核理论（LaMer 模型），碘化物和溶剂与中心 Pb 原子配位的动态平衡对控制前体转化动力学起着关键作用，从而控制最终 QD 尺寸。

2）通过控制配位溶剂的数量和强度，可以实现PbS QD油墨的大尺寸可调，吸收覆盖有价值的SWIR区域。然后将获得的窄带隙PbS QD油墨用于制造红外太阳能电池。PCE在1100 nm过滤太阳光照射（IR-PCE）下可达1.44%，这是红外QD太阳能电池的最高值。此外，使用 SWIR PbS QD 墨水制造的光电探测器结合了-0.8 V时 2×10^-6 A cm^-2 的低暗电流密度和~1300 nm 时 70% 的高外量子效率 (EQE)，这是可与报告的最先进的 PbS QD SWIR 光电探测器相媲美。

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Yang Liu, et al, Breaking the Size Limitation of Directly-Synthesized PbS Quantum Dot Inks Toward Efficient Short-wavelength Infrared Optoelectronic Applications, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300396

DOI: 10.1002/anie.202300396

https://doi.org/10.1002/anie.202300396